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Das Pillerseetal zeichnet sich, wie die Nachbartäler, durch eine prägnante Talwasserscheide bei St. Jakob in Haus aus, in der sich die beiden Flusstäler des Pillerseetals treffen.:
Der Ast nach Norden entwässert über Grieselbach – Pillersee – Loferbach zur Saalach/Salzach, und wird durch die Öfenschlucht (Teufelsklamm) zum Strubtal des Loferbachs bei Waidring begrenzt.
Im Süden wird das ganze, Ost–West-laufende Tal der Rothache – Fieberbrunner Ache (Pillersee-Ache), vom Grießenpass im Osten bis zur Gemeindegrenze zwischen Fieberbrunn und St. Johann in Tirol im Westen, ebenfalls zum Pillerseetal gezählt. St. Johann, wo die Fieberbrunner Ache in die Großache (Kitzbühler-/Kössenerache, als Tiroler Ache zum Inn) mündet, stellt den Anschluss an das Leukental der Großache dar. Der Pass Grießen stellt den Ãœbergang nach Osten in die salzburgische Leogang her.

Das Pillerseetal wird im Osten von den Loferer Steinbergen und den Ostausläufer der Leoganger Steinbergen (Kirchel, Buchensteinwand) und dem Kirchbergstock (ebenfalls Gebirgsgruppe Leoganger und Loferer Steinberge) im Westen begrenzt. Im Süden grenzt das Tal an die Kitzbüheler Alpen. Dadurch liegt das Pillerseetal an der geologischen Grenze zwischen den nördlichen Kalkalpen und den aus Grauwacke aufgebauten Berggruppen der Schieferalpen (Tiroler Grasberge) im Süden.